黄伟教授课题组在席夫碱大环化合物的系统研究基础上,最近在多孔席夫碱有机笼组装研究中获得了新进展。其研究团队利用分立的多孔席夫碱有机分子笼构建出具有多级孔道的三维框架分子笼材料,该材料具有优异的CO2储存性能,研究结果发表在Angew. Chem. Int. Ed., DOI:10.1002/anie.201702399上,并被编辑选为热点文章(Hot Paper)。论文题目为From Discrete Molecular Cages to a Network of Cages Exhibiting Enhanced CO2 Adsorption Capacity。该文第一作者为南京大学博士生张磊,南京工业大学的潘宜昌副教授和扬州大学的刘文龙教授参与了此项研究,上海有机所的赵欣教授,南京大学的郑丽敏教授,鲍松松老师和杭成老师在论文修改过程中提供了热心的帮助。
多孔有机笼(Porous Organic Cages)是近年来出现的一类新型晶态多孔材料,与分子筛MOFs、COFs等二维或三维框架多孔材料不同,多孔有机笼是分立的晶体材料,分立的构筑单元多通过弱相互作用堆积成有序结构,其孔隙由笼内空腔和堆积贯通孔组成。与此同时,多孔有机笼还具备良好的可溶性,多孔有机笼在气体吸附,小分子选择性分离,液体多孔材料等领域已取得重要成果。黄伟教授课题组在席夫碱大环化合物的系统研究工作基础上,利用扩展四醛和手性二胺通过席夫碱缩合,设计合成了一种[3+6]多孔有机笼(NC1),并进一步应用”Cage to Framework”网络化合成的概念,将该分立的有机笼通过弱配位的Na(I)离子连接成三维框架多孔结构(Na-NC1),该配位聚合物具备较高的比表面和多级孔道以及良好的溶解性,在气体吸附方面,特别是对CO2表现出极高的吸附容量和选择性,可媲美于一些CO2吸附容量大的MOFs材料。相信该研究能够进一步拓宽多孔有机笼在网络化合成和气体吸附分离等领域的应用。
此前,该课题组还报道了一例含有极性P=O键的扩展三醛和手性二胺通过席夫碱缩合而成的[2+3]多孔有机笼,并表现出很好的CO2/CH4吸附选择性(Chem. Commun., 2016, 52, 9267)。 以上研究工作得到了科技部量子调控国家重大科学研究计划、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等项目的支持或资助。 |